En la temporada 1962/1963, Jayo  pasó al primer equipo del At.Madrid donde militó hasta la 1972/1973. Disputó 291 partidos oficiales marcando 4 goles: 210 de Liga  (3 tantos), 50 de Copa (1 diana) y 31 de competiciones europeas. Jayo destacó por su polivalencia puesto que jugó de lateral, central, mediocentro, interior izquierdo y delantero centro, aunque, sobre todo, despuntó como un central marcador de  categoría y entrega. Un gran jugador de equipo que se convirtió en todo un comodín de lujo. 

Jayo posee este palmarés como rojiblanco: 3 Ligas (1965/1966, 1969/1970 y 1972/1973), 2 Copas (1965 y 1972), 2 subcampeonatos de Liga (1962/1963 y 1964/1965), 1 subcampeonato de la Recopa (1963) y otro de la Copa (1964), una semifinal de la Copa de Europa (1970/1971) y otra de la Copa de Ferias (1964/1965).

En el verano de 1973, Jayo dejó el Atlético de Madrid para fichar por el Sevilla donde jugó dos temporadas logrando el ascenso a Primera en la segunda de ellas. Después, Jayo se retiró y entró en el cuerpo técnico del At.Madrid. Allí entrenó al juvenil de la Peña Ufarte, al conjunto amateur del Atlético; luego ocupó el puesto de segundo entrenador del primer equipo con Héctor Núñez,  Ferenc Szusza, Luis Aragonés, Marcel Domingo, José Luis García Traid, Luis Cid Carriega y Vicente Miera.

Por último, en varias ocasiones ocupó interinamente el cargo de primer entrenador hasta hacerlo de forma definitiva  cuando sustituyó a Miera en noviembre de 1986 para luego ser relevado por Luis Aragonés en febrero de 1987. A final de esa temporada, Jayo dejó el Atlético y el mundo del fútbol para siempre.